一种用于催化降解VOCs的单原子Au的光化学制备方法与流程

日期:2019-05-22 09:23:03

本发明属于环境保护领域,涉及一种等离子体系中催化降解VOCs废气的单原子Au的制备方法。
背景技术
:挥发性有机物VOCs(VolatileOrganicCompounds)是一类重要的空气污染物,世界卫生组织定义为沸点50~260℃、室温下饱和蒸气压超过133Pa的有机化合物,包括烷烃类、烯烃类、芳烃及其衍生物、醇类、醛酮类、胺和酰胺类、酸和酸酐类等。VOCs是一种重要的大气污染物,对人体的危害大,能导致人体呈现种种不适感,并具有毒性和刺激性。已知许多VOCs具有神经毒性、肾脏和肝脏毒性,甚至具有致癌作用,能损害心血管系统,引起胃肠道紊乱,诱发免疫系统、内分泌系统及造血系统疾病,造成代谢紊乱,同时也是形成光化学烟雾和PM2.5的重要因素,还能导致温室气体的产生和臭氧层的破坏。目前国内外在VOCs处理方面常用的技术有许多,但它们都有相应的缺点和不足。(1)吸附法。吸附容量低,易饱和,吸附剂更换及处置难度大;(2)吸收法。吸收液选择难度大、产生二次污染、吸收液饱和后处理费用高等;(3)燃烧法。投资成本及运行费用较高,存在氮氧化物、二氧化硫、二噁英等二次污染隐患;(4)冷凝法。适用于高浓度废气的预处理;运行费用贵,不能实现末端达标治理;(5)蓄热式催化氧化法。氧化剂在高温状态易老化、使用寿命短,装置的设计与运行参数的选择具有较高的难度。(6)等离子法(高功率脉冲)。原理是利用高温、高压下产生大量高能电子和O、OH等活性粒子,与VOCs进行氧化降解反应,使污染物最终转化为无害的物质。该方法具有能量利用率高、设备维护简单、费用低等优点,但存在着对气体降解不完全的问题,在等离子体中加入催化剂能够提高污染物的去除效率,有效降低能耗并且减少副产物的生成。专利号为CN105478136A的专利公开了一种协同低温等离子体催化降解工业有机废气的催化剂及其制备方法与应用,所用载体为SiC,主活性成分为贵金属中至少一种与过渡金属氧化物中至少一种的混合物,助催化剂成分为稀土金属氧化物中至少一种与碱土金属氧化物中至少一种的混合物,该催化剂具有价格低廉、寿命长,与等离子体结合可以常温下高效率去VOCs,然而实验中VOCs含量较低,催化剂对于中高浓度VOCs降解能力如何有待考察。单原子催化剂是一种新型催化剂,较低的负载量和高效的处理效率使得单原子催化剂具有极大的应用前景,然而目前并没有单原子催化剂催化降解VOCs专利的报道。技术实现要素:本发明的目的在于克服已有技术的缺点,提供一种用于催化降解VOCs的单原子Au的光化学制备方法,本方法在等离子反应体系中实现了对甲苯和二氯甲烷VOCs气体的高效降解。为了达到上述目的,本发明采用的技术方案是:本发明的用于催化降解VOCs的单原子Au的光化学制备方法,包括以下步骤:步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,机械搅拌,在100~200℃下完全反应,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:10~40,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在70~110℃的烘箱中干燥去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散处理,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌10~30min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.1~1mol/L,Au的负载量为0.05%~5%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在有机溶剂中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在80~120℃烘箱中干燥6~10h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。与现有技术相比,本发明具有以下有益效果:1.制备方法新颖,经济。利用光化学方法合成单原子Au催化剂,制备方法相对简单,无需高温煅烧,节约能耗;制备反应过程中没有产生有毒有害副产物,绿色环保;未完全反应的原料经简单回收后可重复使用,循环高效。光化学方法制备单原子催化剂具有工艺新颖、负载量跨度大(0.05%~5%)特点。2.采用纳米TiO2作为载体,新颖高效在众多金属氧化物中,TiO2除了具有无毒、性质稳定、抗腐蚀和价格低廉等突出优点外,还具有和氧化铝一样高的分散性,高孔隙率和对活性组分的易负载性,与氧化铝不同的是,TiO2本身具有一定的催化活性,它能与活性组分协同作用,一起促进催化降解VOCs废气,增强了催化剂的催化能力。3.催化剂效率高、寿命长与传统的催化燃烧法催化剂相比,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子催化降解VOCs方面具有高的处理效率(甲苯去除率达98.4%,二氯甲烷的去除率达到98.2%),较长的使用寿命(催化剂使用200h后对甲苯和二氯甲烷仍能分别达到94.9%和97.4%的去除率),表现出较强的抗中毒能力,使得单原子Au催化剂在等离子法催化降解VOCs方面具有非常大的优势。具体实施方式下面结合具体实施例对本发明进行详细描述。本发明的用于催化降解VOCs的单原子Au的光化学制备方法,包括以下步骤:步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,机械搅拌,在100~200℃下完全反应,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:10~40,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在70~110℃的烘箱中干燥去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散处理,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌10~30min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.1~1mol/L,Au的负载量(Au元素质量与Au和二氧化钛总质量的比值)为0.05%~5%;优选的搅拌速率为100~200r/min;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,生成沉淀物。(d)将所述的沉淀物浸泡在有机溶剂中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在80~120℃烘箱中干燥6~10h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。在步骤一的步骤(a)中,优选的搅拌速率为200~400r/min。在步骤一中,优选的TiCl3与乙二醇的质量比为1:20~30,最优选范围为1:25。优选的反应温度为150℃,优选的反应时间为3~6h。步骤二中,超声时间根据TiO2颗粒在溶液中分散聚合程度调整,优选的超声分散时间为0.5~2h。步骤二中,优选的Au负载量为0.1%~2%,最优负载量为0.5%,根据Au的负载量的不同加入相应的HAuCl4溶液。步骤二中,优选的采用低密度Xe紫外灯,功率为10~50W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为5~20cm,辐照强度为0.05~2.0mW/cm2,辐照时间为2h;进一步优选的紫外光源功率为30W,优选的紫外灯与混合溶液的液面距离为10cm,优选的辐照强度为1mW/cm2。步骤二中,所使用的有机溶剂为乙醇、异丙醇、辛烷、戊烷、乙醚以及苯中的一种。步骤二的步骤(b)中,优选的搅拌速率为100~200r/min。本发明方法制备的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂可以采用已有方法进行评价,具体过程为:(a)甲苯和二氯甲烷通过鼓泡法产生,催化降解甲苯、二氯甲烷的反应在一个等离子体反应器中进行,电压范围为10~20kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)制备得到的催化剂的量为2~6g,分别通入甲苯或二氯甲烷与空气混合气体,甲苯或二氯甲烷的含量为500~1500ppm,气体空速为50000~100000h-1。实施例1步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,搅拌速率为200r/min,在100℃下反应6h,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:10,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在70℃的烘箱中干燥6h去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散处理0.5h,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌速率为100r/min,搅拌30min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.1mol/L,Au的负载量为0.05%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,紫外光源采用低密度Xe紫外灯,功率为10W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为5cm,辐照强度为0.05mW/cm2,辐照时间为2h,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在异丙醇中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在80℃烘箱中干燥10h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。对上述制备得到的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂进行检测,过程如下:(a)催化降解甲苯的反应在等离子体反应器中进行,电压为16kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)甲苯通过鼓泡法产生,甲苯的含量为500~1500ppm,催化剂用量为4g,空速为70000h-1,甲苯处理前后含量对比见表1。表1甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%600ppm83ppm86.2830ppm122ppm85.31056ppm137ppm87.01400ppm200ppm85.71450ppm220ppm84.8连续运行200h后,处理相同含量的甲苯气体,结果见表2。表2运行200h后,甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%600ppm100ppm83.3830ppm130ppm84.31056ppm150ppm85.81400ppm220ppm84.31450ppm230ppm84.1将上述检测过程中的甲苯替换成二氯甲烷,其它检测条件不变,二氯甲烷处理前后含量对比见表3。表3二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm72ppm85.5750ppm103ppm86.31000ppm153ppm84.71250ppm165ppm86.81430ppm214ppm85.0连续运行200h后,处理相同含量的二氯甲烷气体,结果见表4表4运行200h后,二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm85ppm83750ppm110ppm85.31000ppm165ppm83.51250ppm180ppm85.61430ppm230ppm83.9运行200h后,单原子Au的催化降解VOCs的能力仅有轻微下降,表明单原子Au催化剂具有非常好的稳定性,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子体催化降解甲苯等芳香类气体和二氯甲烷等卤代烃气体方面具有极大的应用潜力。实施例2步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,搅拌速率为300r/min,在150℃下反应5h,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:20,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在90℃的烘箱中干燥5h去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散0.5h,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌速率为100r/min,搅拌25min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.5mol/L,Au的负载量为0.1%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,紫外光源采用低密度Xe紫外灯,功率为20W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为10cm,辐照强度为0.05mW/cm2,辐照时间为2h,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在乙醇中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在90℃烘箱中干燥10h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。对上述制备得到的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂进行检测,过程如下:(a)催化降解甲苯的反应在等离子体反应器中进行,电压为16kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)甲苯通过鼓泡法产生,甲苯的含量为500~1500ppm,催化剂用量为4g,空速为70000h-1,甲苯处理前后含量对比见表5。表5甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm35ppm93.0750ppm45ppm94.01025ppm77ppm92.51380ppm92ppm93.31500ppm111ppm92.6连续运行200h后,处理相同含量的甲苯气体,结果见表6。表6运行200h后,甲苯处理前后结果对比将上述检测过程中的甲苯替换成二氯甲烷,其它检测条件不变,二氯甲烷处理前后含量对比见表7。表7二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%550ppm38ppm93.0800ppm48ppm94.01100ppm82ppm92.51320ppm86ppm93.51500ppm108ppm92.8连续运行200h后,处理相同含量的二氯甲烷气体,结果见表8。表8运行200h后,二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%550ppm45ppm91.8800ppm75ppm90.61100ppm115ppm89.51320ppm145ppm89.01500ppm150ppm90.0运行200h后,单原子Au的催化降解VOCs的能力仅有轻微下降,表明单原子Au催化剂具有非常好的稳定性,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子体催化降解甲苯等芳香类气体和二氯甲烷等卤代烃气体方面具有极大的应用潜力。实施例3步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,搅拌速率为300r/min,在150℃下反应5h,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:25,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在100℃的烘箱中干燥4h去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散1h,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌速率为150r/min,搅拌20min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.5mol/L,Au的负载量为0.5%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,紫外光源采用低密度Xe紫外灯,功率为30W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为10cm,辐照强度为1mW/cm2,辐照时间为2h,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在辛烷中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在100℃烘箱中干燥9h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。对上述制备得到的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂进行检测,过程如下:(a)催化降解甲苯的反应在等离子体反应器中进行,电压为16kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)甲苯通过鼓泡法产生,甲苯的含量为500~1500ppm,催化剂用量为4g,空速为70000h-1,甲苯处理前后含量对比见表9。表9甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm10ppm98.0820ppm12ppm98.51100ppm10ppm99.11400ppm35ppm97.51490ppm18ppm98.8连续运行200h后,处理相同含量的甲苯气体,结果见表10。表10运行200h后,甲苯处理前后结果对比将上述检测过程中的甲苯替换成二氯甲烷,其它检测条件不变,二氯甲烷处理前后含量对比见表11。表11二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm10ppm98.0720ppm18ppm97.51050ppm10ppm99.01300ppm20ppm98.51460ppm32ppm97.8连续运行200h后,处理相同含量的二氯甲烷气体,结果见表12。表12运行200h后,二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm15ppm97.0720ppm18ppm97.51050ppm20ppm98.11300ppm35ppm97.31460ppm45ppm96.9运行200h后,单原子Au的催化降解VOCs的能力仅有轻微下降,表明单原子Au催化剂具有非常好的稳定性,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子体催化降解甲苯等芳香类气体和二氯甲烷等卤代烃气体方面具有极大的应用潜力。实施例4步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,搅拌速率为300r/min,在170℃下反应4h,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:25,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在100℃的烘箱中干燥5h去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散1h,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌速率为150r/min,搅拌20min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.5mol/L,Au的负载量为2%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,紫外光源采用低密度Xe紫外灯,功率为40W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为10cm,辐照强度为1mW/cm2,辐照时间为2h,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在戊烷中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在100℃烘箱中干燥9h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。对上述制备得到的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂进行检测,过程如下:(a)催化降解甲苯的反应在等离子体反应器中进行,电压为16kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)甲苯通过鼓泡法产生,甲苯的含量为500~1500ppm,催化剂用量为4g,空速为70000h-1,甲苯处理前后含量对比见表13。表13甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%550ppm22ppm96.0860ppm39ppm95.51100ppm37ppm96.61290ppm70ppm94.61500ppm75ppm95.0连续运行200h后,处理相同含量的甲苯气体,结果见表14。表14运行200h后,甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%550ppm35ppm93.6860ppm50ppm94.21100ppm55ppm95.01290ppm85ppm93.41500ppm90ppm94.0将上述检测过程中的甲苯替换成二氯甲烷,其它检测条件不变,二氯甲烷处理前后含量对比见表15。表15二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm20ppm96.0780ppm43ppm94.51020ppm46ppm95.51350ppm68ppm95.01470ppm56ppm96.2连续运行200h后,处理相同含量的二氯甲烷气体,结果见表16。表16运行200h后,二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm30ppm94.0780ppm55ppm92.91020ppm60ppm94.11350ppm80ppm94.11470ppm72ppm95.1运行200h后,单原子Au的催化降解VOCs的能力仅有轻微下降,表明单原子Au催化剂具有非常好的稳定性,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子体催化降解甲苯等芳香类气体和二氯甲烷等卤代烃气体方面具有极大的应用潜力。实施例5步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,搅拌速率为300r/min,在170℃下反应4h,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:30,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在105℃的烘箱中干燥4h去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散1.5h,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌速率为170r/min,搅拌15min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为0.8mol/L,Au的负载量为3%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,紫外光源采用低密度Xe紫外灯,功率为45W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为15cm,辐照强度为1.5mW/cm2,辐照时间为2h,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在乙醚中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在110℃烘箱中干燥7h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。对上述制备得到的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂进行检测,过程如下:(a)催化降解甲苯的反应在等离子体反应器中进行,电压为16kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)甲苯通过鼓泡法产生,甲苯的含量为500~1500ppm,催化剂用量为4g,空速为70000h-1,甲苯处理前后含量对比见表17。表17甲苯处理前后结果对比连续运行200h后,处理相同含量的甲苯气体,结果见表18。表18运行200h后,甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%600ppm60ppm90.0830ppm85ppm89.81056ppm90ppm91.51400ppm130ppm90.71450ppm150ppm89.6将上述检测过程中的甲苯替换成二氯甲烷,其它检测条件不变,二氯甲烷处理前后含量对比见表19。表19二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%520ppm47ppm91.0780ppm58ppm92.51050ppm100ppm90.51340ppm114ppm91.51500ppm144ppm90.4连续运行200h后,处理相同含量的二氯甲烷气体,结果见表20。表20运行200h后,二氯甲烷处理前后结果对比运行200h后,单原子Au的催化降解VOCs的能力仅有轻微下降,表明单原子Au催化剂具有非常好的稳定性,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子体催化降解甲苯等芳香类气体和二氯甲烷等卤代烃气体方面具有极大的应用潜力。实施例6步骤一、制备原子级厚TiO2纳米片:(a)将TiCl3与乙二醇加入到反应釜中,搅拌速率为400r/min,在200℃下反应3h,所述的TiCl3与乙二醇的质量比为1:40,所述的乙二醇的质量百分比浓度为60%;(b)将反应后液体离心过滤,然后将分离出来的沉淀物在110℃的烘箱中干燥4h去除水分,得到干燥固体;(c)研磨所述的干燥固体,然后过筛网,得到40-60目的TiO2纳米粉末;步骤二、采用光化学方法负载单原子Au:(a)将TiO2纳米粉末分散在去离子水中,超声分散2h,得到TiO2均匀分散液;(b)在不断搅拌分散液的同时在分散液中加入HAuCl4溶液,搅拌速率为200r/min,搅拌10min得到混合溶液;所述的HAuCl4溶液的浓度为1mol/L,Au的负载量为5%;(c)将混合溶液置于紫外光源下辐照,紫外光源采用低密度Xe紫外灯,功率为50W,紫外灯的主波长范围为250~380nm,紫外灯与混合溶液的液面距离为20cm,辐照强度为2mW/cm2,辐照时间为2h,生成沉淀物;(d)将所述的沉淀物浸泡在苯中得到不溶固体,沉淀物与有机溶剂质量比为1:10;(e)取出不溶固体,用去离子水洗涤直至洗涤液呈中性,然后在120℃烘箱中干燥6h,经研磨得到纳米TiO2负载的单原子Au催化剂。对上述制备得到的纳米TiO2负载的单原子Au催化剂进行检测,过程如下:(a)催化降解甲苯的反应在等离子体反应器中进行,电压为16kV,VOCs气体含量通过配备有FID检测器的气相色谱在线检测;(b)甲苯通过鼓泡法产生,甲苯的含量为500~1500ppm,催化剂用量为4g,空速为70000h-1,甲苯处理前后含量对比见表21。表21甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm75ppm85.0840ppm116ppm86.21050ppm131ppm87.51260ppm194ppm84.61440ppm194ppm86.5连续运行200h后,处理相同含量的甲苯气体,结果见表22。表22运行200h后,甲苯处理前后结果对比处理前处理后去除率%500ppm88ppm82.4840ppm130ppm84.51050ppm145ppm86.21260ppm205ppm83.71440ppm210ppm85.4将上述检测过程中的甲苯替换成二氯甲烷,其它检测条件不变,二氯甲烷处理前后含量对比见表23。表23二氯甲烷处理前后结果对比处理前处理后去除率%530ppm76ppm85.7780ppm101ppm87.01120ppm151ppm86.51350ppm205ppm84.81500ppm210ppm86.0连续运行200h后,处理相同含量的二氯甲烷气体,结果见表24。表24运行200h后,二氯甲烷处理前后结果对比运行200h后,单原子Au的催化降解VOCs的能力仅有轻微下降,表明单原子Au催化剂具有非常好的稳定性,本发明制备的单原子Au催化剂在等离子体催化降解甲苯等芳香类气体和二氯甲烷等卤代烃气体方面具有极大的应用潜力。当前第1页1 2 3 

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